בארבע מאות אלף דונם (נוסף לכך גוש של מאה אלף דונם בחורן שבסוריה, ממזרח לירדן ולים כנרת) ויסוד מושבות נוספות, עזרה למחיה של המתישבים עד שיוכלו להתקיים מעבודת אדמתם, הדרכה והכשרה חקלאית, החזקת שרותים צבוריים (דת, חינוך, בריאות), עזרה מיוחדת במקרי אסון ונגישות מצד השלטונות, עזרה למושבות קיימות שלא חשבו מעולם לבסס את קיומן על תמיכה (יבוש בצות ונטיעת יערות אקליפטוס בחדרה, עזרה שיטתית ל-28 משפחות בפתח תקוה ועוד ועוד). גם מהישוב הישן לא מנע את עזרתו, ובביקורו הראשון בארץ (22.4,1887) אף יזם לגאול את האדמה שלפני הכותל המערבי, כדי להכשירה למקום-תפילה מרכזי לכלל ישראל בצורה נאה ומכובדת, אלא שלפעולה זו באו התנגדויות גם מצד יהודים.
כאיש מעשה ידע שבנדבות לא יוקם ישוב חי ויצרני, ולכן הועיד את תמיכותיו להלואות-ביסוס, שבמשך הזמן יהא על המתישבים לשלמן, כדי שהכסף ישמש להרחבה נוספת של ההתישבות (רק את החזקת השרותים הצבוריים והוצאות בלתי-משניות ראה מראש כתרומות-עידוד, כדי להקל על יהודי הערים והעיירות שבגולה את המעבר לחיי חקלאות). לניהול המפעל הגדול היה זקוק לפקידים ולמדריכים מקצועיים ואותם לקח מהחומר האנושי שנמצא לו, ביניהם אף יהודים וגויים צרפתיים, שלא הזדהו בנפשם עם המגמה הלאומית של הבארון והמתישבים, אך למען היעילות של שרותם היו זקוקים לסמכויות מסוימות, שהבארון נתנן להם. מתוך כך נוצרו ניגודים בין מתישבים שואפי חופש ובין פקידים שראו את עצמם כפקידי שלטון כל-יכול. מאידך היו במושבות גם אנשים "מעשיים", שראו את חיי הרווחה של הפקידים כאידיאל והשתדלו לסגל לעצמם אורח-חיים "צרפתי", להתקרב לפקידים, לציית ולהחניף להם ולחקות את אורח-חייהם כדי להגיע ליתרונות חמריים. הבארון ראה וידע את הכל, כי עניני הארץ מילאו כל-כך את נפשו, שידע על כל אחד מאנשי המושבות אולי יותר ממה שידע על חייהם הפרטיים של פקידי משרדו המרכזי בפאריס, שראה אותם יוםיום. אך הבארון הבין, כי אלה הן מחלות-ילדות של מפעל גדול, ליקויים שאי אפשר למנעם וצריך להיאבק בהם כדי לתקנם. משום כך עמד לצד פקידיו בעת מרד האכרים בראשון לציון ואף במקרים אחרים, כדי לקיים את המשמעת, שבלעדיה לא יוכל המפעל הגדול להתנהל, ולעומת זאת אף החליף פקידים שנמצאו בלתימתאימים למגמותיו. גם על האכרים ניסה להשפיע, שיתרגלו לחיי צנע ועמל, ישמרו אמונים למסורת האבות, ידברו עברית (ולא צרפתית, כפי שנהגו המתקרבים לפקידות), יעסיקו פועלים עברים במשקיהם אף אם שכרם גדול משכר הפועלים הערבים, יחיו בשלום עם שכניהם הערבים.
לשם יצירת מסד כלכלי בריא לישוב החקלאי הניח יסוד גס לתעשיה של עיבוד פרי האדמה. בנה את היקבים הגדולים בראשון לציון ובזכרון יעקב, תמך בנטיעת כרמי גפן והכניס זנים מתאימים, יסד בראש פנה בית-חרושת לתמציות בושם של פרחים, עודד את יצוא היינות לאירופה, ובתקופה מאוחרת יותר עודד את נטיעת הפרדסים ואף לעצמו נטע פרדס גדול בפתח תקוה. וכשבא המשבר הגדול בממכר היינות באירופה והיקבים לא יכלו עוד לשלם בעד הענבים מחירים ריאליים שיתנו מחיה לכורמים, לא היסס לדרוש עקירת מטעי גפנים, תמורת פיצוי לבעליהם, כדי לפנות את האדמה לגידולים מכניסים יותר. קודם לכן, בתקופת שגשוג פרי הגפן, יסד בטנטורה בית-חרושת לזכוכית בהנהלתו של המהנדס מאיר דיזנגוף (כרך ב', עמוד 794), כדי לספק בקבוקים מתוצרת הארץ ליצוא היינות, אך הנסיון לא הצליח, מפני שהתנאים בימים ההם לא הוכשרו לתעשיה זו.
בגבורת נפש נשא הבארון גם את הכשלונות והאכזבות, ואף את המרירות שגרמו לו גם האכרים עצמם במקרים שונים, כגון מרד האכרים בראשון לציון, סירובם של אכרי עקרון לעבוד את האדמה בשנת השמיטה על אף ההיתר שנתנו גדולי הרבנים (העקרוניים הסתמכו כנגדו על דברי רבנים אחרים שהתנגדו להיתר, וכך הוצג הוא, האדם הדתי ביסודו, כאונס אותם להפר את מצות התורה), ועוד הרבה צרות ותלאות שההתישבות גרמה לו, נוסף על ההוצאות הענקיות מכספו. אך, כאמור, היה המפעל הארצישראלי בשבילו לא ספורט-בזבוז של אדיר-כספים, אלא צורך חיוני נפשי, וכשם שאין אדם מונע מעצמו הוצאות וטרדות לריפוי בנו החולה, כך לא חס גם הוא על כספו ועמלו כדי לראות ישוב בריא ואיתן בארץ-ישראל.
משום כך אין פלא, שהתנופה הרחבה שבפעולתו משכה אליו גם את תשומת לבו של הרצל בראשית צעדיו והוא פנה אל הבארון במכתב ואח"כ בראיון וביקש את עזרתו המדינית והכספית להשגת "צ'ארטר" מאת השולטן הטורקי לזכיון מדיני לעם ישראל, שיכונן לו ישוב יהודי אוטונומי בעל מעמד מדיני בינלאומי בארץ-ישראל, לפי "תכנית באזל" של ההסתדרות הציונית. אך הבארון ראה סכנה ממש בתביעה הישירה לזכיון מדיני, כי הוא בתור נושה של ממלכות ומקורב לגדולי המדינאים ידע בברור, שהשולטן בשום פנים לא יסכים להצעה כזו (והנסיון אישר את דעתו !), ואדרבה : ההכרזה הגלויה על שאיפות עם ישראל ביחס לארץ האבות עשויה לעורר חשדנות ואיבה מצד השלטון הטורקי אף כלפי העבודה הקולוניזאטורית השקטה של הבארון ושל יהודים אחרים. משום כך שמר הבארון על אלמוניותו כשנגש לעזור להתישבות ובהתאם לדרישתו המפורשת צוין בעתונות היהודית ובכל הכתבים והדיבורים של חובבי ציון בימים ההם לא בשמו, אלא בתואר "הנדיב הידוע" (בתקופה מאוחרת החליף לו העם אסיר התורה את התואר הזה בתואר הנעלה והאמתי "אבי הישוב"). ודאי נעמו לו גילויי החיבה וההוקרה מצד אנשי המושבות ויתר הצבור בעת ביקוריו בארץ, אך הפומביות שבהם היתה למורת רוחו, באשר חשש, שפרסום-יתר יזיק למפעלו.