פיטל" בפעולותיו הרחבות, נמסרו הרפואות והמכשירים למוסד זה, הנמצאים עד היום הזה במוסד.
בשנת תר"ו (1846) השתדל בפני הצאר ניקולאי הראשון לטובת יהודי רוסיה. משהגיע לגבול רוסיה נשלח גדוד שלם של חיילים יהודים ללוותו במסעיו, ונתקבל בכבוד גדול. ביקר בכמה מרכזים יהודיים: וילנה, וארשה ובפטרבורג, עיר הבירה. שם נפגש עם הצאר הרוסי הנ"ל ועם שרים חשובים, ניהל אתם משא ומתן בדבר ביטול גזירות ומתן זכויות ליהודים, אף קיבל הבטחות רבות גם מפי השרים וגם מפי הצאר, אולם אפילו אחת מכל אלו לא קוימה.
סיפורים עממיים רבים נפוצו בדבר ההבטחות האלה, ועל שנים מהם סיפר: "כשעלתה מלכת אנגליה ויקטוריה על כסא המלוכה, ערכה משתה גדול לכבוד המלכים, שבאו להכתרה ומובן שבין המוזמנים היו גם מונטיפיורי ורעיתו . ויהי כטוב לב המלכים ביין, קם הצאר הרוסי ואמר: ארצי גדולה ורחבה, אולם מגרעת אחת יש בה, כי רבים היהודים היושבים בה ואוכלים כל חלקה טובה ואינני יכול להפטר מהם.
קם מונטיפיורי ואמר שהוא מוכן לקנות ממנו את כל היהודים, והוא מוכן לשלם בעד כל יהודי שלושה רובלים במזומן. ניאות הצאר להצעתו וקבע שבעוד 3 חדשים ימסור לידו את היהודים.
כשחזר הצאר לפטרבורג והביא לפני יועציו ושריו את דבר החליפין האלה, נתרגזו היועצים והוכיחו לו כי עשה עסק רע, שהרי כל נפש יהודית מכניסה לאוצר המלוכה כארבעים רובל מדי שנה בשנה. ביקש הצאר מיועציו שימצאו מוצא-חרטה מהעסק, ואז קם אחד והציע, כי יינתן צו שכל יהודי יגלח את זקנו ופיאותיו וילבש בגדים קצרים, למען לא תהיה לו עוד צורת יהודי, וכאשר מונטיפיורי יבוא לקבל את היהודים, יאמר לו: אין במדינתי אף יהודי אחד מלבד קראים, ואם ברצונו - שיקח אותם. וכך נהג הצאר . משבא מונטיפיורי וראה את המעשה, יצא מיד מפטרבורג בלי ברכת שלום ונסע לווילנה..." בשעה שביקר בווילנה ערכו היהודים לכבודו משתה גדול ושם סיפר על ההבטחות שהבטיחו לו הצאר ושריו. פיקפקו הנוכחים אם תקויימנה ההבטחות, נסע משם לקובנה, ושם ערך לו יהודי עשיר בשם קדישזון, שבביתו התאכסן, משתה שאליו נקראו טובי העיר ורבניה. בשעת המשתה שאל אחד הנוכחים את מונטיפיורי בכמה עלתה לו הנסיעה ? ענה שהיא עלתה בכך וכך אלפים. על זה העיר השואל, כי לו היו יהודי רוסיה מוציאים ממון זה שעלתה הנסיעה על שוחד, כי אז היו מצליחים להשיג ישועות גדולות מאלה...
רבבות יהודים יצאו להקביל את פניו, שמחים היו בבואו ומנשקים את ידיו ומביעים לו רגשי הוקרה והערצה.
בשנת תר"ט (1849) עלה יחד עם רעיתו לארץישראל בשלישית. שמו היה מפורסם כל-כך, עד שכל יושבי ירושלים יצאו לקראתם ובקול המון חוגג הובאו אל העיר (יסד קופת תמיכה ליולדות עניות.
שלח אריג לבגדים בשביל הנצרכות. כן שלח אותיות דפוס ומכונה לישראל בק (ראה כרך א', עמוד 59) שייסד את בית הדפוס הראשון בירושלים בשנת תר''א (1841) שעד אז עבד במכבש עץ.
בית דפוס זה עמד על תלו כי ימי חייו של ר' ישראל בק הנ"ל וגם כשנתיים אחרי כן. עד שנת תרל"ז (1877).
אח"כ העבירו את המכונה לבית דפוס צוקרמן. בביקורו של ד"ר תיאודור הרצל בירושלים ביקר יחד עם החוקר אברהם משה לונץ (ראה כרך א', עמודים 46, 47) בבית דפוס צוקרמן הנ"ל לראות את המכונה העתיקה: "מכונת מונטיפיורי" שהדפיסה בימים ההם את הספרים הראשונים בירושלים.
מרוב עיון ושקידה בספרים ובכתיבת רשימות מחקר, אבד מר לונץ בשנת תרל"ט (1879) (כעבור שנתיים אחרי ביקורו הנ"ל) את אור עיניו אך הוא המשיך בחקירותיו בעזרת מזכירו שכתב מפיו.
בשנת תרט"ו (1855) ביקר בפעם הרביעית בא"י (לפני בואו בתרי"ד - 1854 עלה על לבו לכונן בירושלים בית חרושת לאריגה. שלח עשרה נולים עם כל המכשירים הדרושים וגם צמר גלמי ואומן מיוחד שילמד את המקצוע לעובדים הבלתי-מנוסים. בשנת תרי"ז (1857) ביקר בפעם החמישית בא"י.
לא היתה צרה ליהודים שלא ניסה לעמוד כנגדה.
ביקר באיטליה ובשנת תרי"ח (1858) ביקר ברומא (איטליה) בענין עלילת הנער מורטרה שנלקח לשמד.
בשנת תרט"ו (1855) קנה שטח קרקע פרדס בצפון יפו (52120 מטרים מרובעים) מול השכונה הגרמנית "שרונה" (כיום "הקריה") ונטעו עליה 1407 עצי פרי שונים (תפוחי זהב, לימונים, רימונים, תפוחים, תמרים, תאנים וכו'). לפקיד ממונה על הפרדס מנה לפי עצתו של סגן הקונסול הבריטי היהודי חיים אמזלג (ראה כרך ב', עמוד 816) את ישראל שמחון ולפרדסן את יעקב אבן-סימול (ישנם היסטוריונים שכתבו שהפרדס עובד ע"י משפחת הגר דוד ( פטר) קלאמן מדנציג ומשפחת ליטמן. מזכירו של מונטיפיורי הד"ר אליעזר הלוי ואחרים מביאים את שמות בני הארץ הנזכרים). רבה של יפו הרב יהודה הלוי (ראה כרך ראשון, עמודים 49-48) ואהרון שלוש מנה להנהלה. קבע שההכנסות ממכירת הפרי תחולקנה לשלושה חלקים : א. חלק לעניי העיר. ב. להוצאת ניהול הפרדס. ג. לתשלום הפקיד המטפל ומפקח הפרדס.
במשך שנים נעקרו העצים ונבנתה השכונה מונטיפיורי שרוב מתיישביה מהיהדות החרדית מיפו וירושלים.
בשנת תר"כ (1860) עבר דרך מדבר האטלאס וביקר במארוקו והתעניין במצב היהודים. הצליח להשיג פקודה לשוויון זכויות ליהודי אלג'יר.
היה ממייסדי "חברת כל ישראל חברים" (האליאנס) והיה נשיאה משנת תרכ"ג (1863).
עזר בבנין בית הספר "מקוה ישראל".
בשנת תרכ"ו (1866) ביקרו בפעם הששית בא"י.