את הזכיון שקיבל מהממשלה הטורקית למסילתברזל בקו ירושלים-יפו, נסע לפאריס והשתדל שהמפעל יוגשם על-ידי הון יהודי מרוסיה, אך תכניתו לא יצאה לפועל.
כשיסד הרצל את הצ-ונות המדינית הצטרף אליו בין הראשונים והיה ממקורביו של הרצל, וכשנוסד ב-1901 "אוצר התישבות היהודים" בלונדון הוזמן למנהלו, לפי הצעת מ. אוסישקין ופרופ' מ. מנ דלשטאם, וכשאושרה יזמתו להתחיל בעבודה מעשית בארץ וליסד את הבנק של "חברת אנגליהפלשתינה" (אפ"ק) נתמנה למנהלו, עלה ארצה וביום ב' אב תרס"ג (21.7.1903) פתח את בנק אפ"ק ביפו בהנהלתו ובעזרת יצחק ליפבסקי (מזכיר), משה ארוואץ (פנקסן), יעקב שלוש (גזבר) ונתן קייזרמן , ובאוגוסט 1904 פתח את הסניף בירושלים בהנהלת ד"ר יצחק לוי ואליהו ספיר . פיתח את האשראי המסחרי, עזר באשראי לאימפורטרים, ליצרנים, לאכרים ולפרדסנים (הלואות עד היבול), לגאולת קרקעות, לבנין בתים בערי הארץ ולפיתוח המפעלים הצבוריים. נתן את ההלואה הראשונה לד"ר י. ל. מטמון לשכירת דירה ולרכישת רהיטים לגימנסיה העברית שיסד ביפו בתרס"ו. תמך במתן ההלואה מהקה"ק בסך 300.000 פרנק לבנין הבתים בשכונת "אחוזת בית" (תל-אביב), שממנה הופרשו 50.000 פרנק לבנין שכונת "הרצליה" בחיפה, ושתי ההלואות ניתנו באמצעות הבנק, וכך נוצר הגרעין לבנק האפותיקאי שהוא השתתף לאחר זמן ביסודו ובארגונו. עמד בראש הבנק עד שנת 1924, עזר למפעלי בנין הארץ בעיר ובכפר, פתח סניפים בערי הארץ. עזר ביסוד רשת של קופות מלוה ובהפצת מפעל הקואופרציה האשראית והיה הראשון שעזר ביסוד קופת תגמולים לפקידי המוסד.
נתן אשראי גם ללא-יהודים, ואף לשלטון הטורקי על חשבון הכנסותיו ממס היבול ("מעשר") ומס הצאן ובכך העלה את עדך המפעל הציוני כמועיל לפיתוח הארץ, - הישג שהרצל החשיבו מאד. הודות לקשרים אלה עם הפחה רשיד ביי, מושל פלך ירושלים, השיג בינואר 1905 את תמיכתו במו"מ עם הממשלה המרכזית, שבתוצאתו נחתמו שני חוזים עם ועדת נכסי המלכות שבירושלים, באישור המיניסטר לנכסי המלכות. חוזה אחד בין הועדה ובין ז. ד. ליבונטין מנהל אפ"ק וחמשה מוכתרים (אהרן אייזנברג מרחובות, אליהו סברדלוב וצבי הור ביץ מגדרה, משה גיסין מפתח תקוה ואשר לוין מראשון לציון) בדבר החכרת 250-300 אלף דונם אדמת "ג'יפטליק" בעמק הירדן משני עבריו בחכירה לצמיתות להתישבות יהודית, וחוזה שני בין הועדה ובין מנהל הבנק בדבר יסוד חברה שתקבל זכיון לניצול חמרי ים המלח ולשיט על הירדן וים המלח. אך בהסתדרות הציונית שלט אז הכיוון המדיני ("בסיס מדיני קודם לפעולה מעשית"), וה ועדה הארצישראלית של הקונגרס הציוני לא אישרה את החוזים. אך הוא עצמו לא ויתר על שאיפת חייו לראות בהתישבות יהודית ממזרח לירדן ובצוואתו השאיר קרן להקמת בית-כנסת ובית-ספר על שמו במושבה העברית הראשונה שתווסד בעבר הירדן.
בפרוץ מלחמת-העולם הראשונה בתרע"ד, כשהמשבר הכלכלי הצריך כספים לאשראי במדה מרובה יותר מכפי יכלתו של הבנק, יצא ללונדון ולפאריס והשיג כספים מהבארון רוטשילד ומגורמים אחרים, אך בשובו לא יכול עוד להכנס אל הארץ המסוגרת, הגיע מצרימה בדצמבר 1914, נשאר באלכסנדריה ופתח שם סניף זמני של הבנק, בו שילם כספים לפליטים ולמגורשים על חשבון פקדונותיהם בבנק אפ"ק בארץ ועזר באשראי לפליטים שנמצאו להם אפשרויות לסידור כלכלי. השתתף בפעולות הציוניות, וכן בהתיעצויות עם זאב ז'בוטינסקי ויוסף טרומפלדור ואחרים בדבר יסוד הגדוד העברי של נהגי הפרדות (שגם בנו הד"ר משולם ליבונטין השתתף בו כרופא צבאי בחזית גאליפולי) ובמשלחת אל המצביא הבריטי להצעה שרות הגדוד, יחד עם ז'בוטינסקי, טרומפלדור, זאב גלוסקין ומרגולין. באביב 1918 חזר ארצה עם וועד הצירים , חידש את פעולת הבנק והרחיבה בהיקף רחב, עזר לפעולות צבוריות ולאומיות וביחוד התמסר לפעולה למען בנין בית-הכנסת הגדול בתל-אביב. למרות זקנתו ביקר בבתי אמידים לאסוף תרומות, ובהשפעתו הטילה העיריה מם קטן על כל מגרש לטובת הבנין.
כשפרש בתרפ"ד מכהונתו כמנהל ראשי של הבנק הוציאו הפקידים קובץ לכבודו בשם "תרומה לכהן" (תרפ"ו). באותה שנה, תרפ"ד, הוציא במהדורה שניה את הכרך הראשון של ספרו "לארץ אביתינו" (לתולדות עבודת חובבי ציון וההסתדרות. הציונית בארץ בשנות תרמ"ב-תרפ"ו), ואח"כ כרך ב' בתרפ"ה וכרך ג' בתרפ"ח. פרסם חוברות בעניני הכלכלה והישוב ומאמרים רבים ב"המגיד", "המליץ", "הלבנון", "הצפירה", "ראזסוויט", "הארץ", "דואר היום", "הישוב", "בוסתנאי" ועוד.
במלאת לו 80 שנה בתרצ"ו נבחר לאזרח כבוד בתל-אביב ובראשון לציון. באותה שנה בנה בית לספריה צבורית בראשון לציון על שמו ושם רעיתו, והמשפחה יצרה קרן-פרסים לתלמידים מצטיינים. באוניברסיטה העברית.
נפטר בתל-אביב, י"ג סיון ת"ש, והובא לקבורה בראשון לציון.
על שמו נקראו רחובות בתל-אביב ובראשון לציון ובמלאות 90 שנה להולדתו בתש"ו יסדה המשפחה פרס מחקר על שמו ליד התכניון העברי