הבארון, ג'יימס רוטשילד (אז בדרגת מייג'ור בצבא הבריטי), שימש מקשר בין המפקדה. הבריטית ובין ועד הצירים, פעל למען התנדבות בני הישוב לגדוד העברי שישתתף בהשלמת שחרור הארץ, חידש את קשרי אביו עם ההתישבות ועזר בצעדים ראשונים לקימומה מתלאות המלחמה.
עם התחדש פעולת ההתישבות בתנופה מורחבת אחרי המלחמה, הרחיב הבארון גם הוא את פעולתו בכל ענפי היצירה הדרושים לביסוס עם בארצו. יסד את הטחנות הגדולות בחיפה, השקיע הון בבית החרושת למלט "נשר", בחברת "המלח" בעתלית, בחברת החשמל, בסלילת מסילת הברזל לפתח-תקוה ובעשרות מפעלי תעשיה אחרים, ייבש את בצות כבארה ליד זכרון-יעקב, יסד והרחיב מושבות בשומרון (בנימינה, פרדס-חנה ועוד) - ובגליל - בתחילה באופן פרטי ומ-1923 ואילך באמצעות חברת פיק"א (הסניף של יק"א לעניני ארץישראל, שנעשה חברה עצמאית בהנהלת הבארון ג'יימס רוטשילד ). תמך באוניברסיטה העברית ובהרבה מוסדות חינוך ותרבות ובבתי-החולים שנוסדו על-ידי בית רוטשילד (בין השאר נתן את הכספים להוצאת שירי נ. ה. אימבר , מחבר "התקוה"). מימן חפירות ארכיאולוגיות של חוקרים זרים לחשיפות עתיקות ארצנו, וב-1925 גם חפירות החברה העברית לחקירת ארץ-ישראל ועתיקותיה לחשיפת חורבות העיר הכנענית עי. תמך בהסתדרות הציונית תמיכה כספית ומוסרית ומדינית ולא פעם עזר בתרומותיו לחלץ את התקציב הציוני ממצוקותיו.
לרגל מסעו בים התיכון באביב 1924 הגיע לקאהיר, והואיל ובגלל חולשתו לא יכול לבוא ארצה הזמין אליו לקהיר את ראשי ציבור האכרים מהארץ והביע להם את עצותיו ומשאלותיו לגבי המשכת פיתוח הארץ בחומר וברוח מתוך נאמנות לעבר ולעתיד של האומה, זה היה בי"ב באדר ב' תרפ"ד (18.3.24). אחרי למעלה משנה, בט"ו באייר תרפ''ה (10.5.25), הגיע ארצה דרך חוף טנטורה לביקורו החמישי, שהיה מסע נצחון למשאתנפש חייו, שהגשמתה בשיתוף בינו ובין הכוחות המאורגנים של עם ישראל התקדמה בצעדי-ענק (לפי מושגי הימים ההם ובהשוואה לקצב האיטי בעשרות-השנים הקודמות), ונאומו בבית-הכנסת הגדול (שנוסחו העברי בכתב-סת"ם על קלף במסגרת-הדר תלוי בו על כותלהמזרח לזכרון הדורות) היה כעין סיכום למלחמת-חייו, הודיה להקב"ה על ההישגים ומשא חזון לעתיד.
בקיץ 1929, כשנוסדה הסוכנות היהודית, נבחר לנשיא-הכבוד שלה; וכשפרסמה ממשלת בריטניה ב-1930 את "הספר הלבן" האנטי-ציוני בחתימת הלורד פאספילד שר המושבות, הסתמך הבארון על כהונתו זו בפרסמו מחאה גלויה נגד התכחשות בריטניה להתחייבותה הבינלאומית כלפי עם ישראל, ובנו ג'יימס , שהיה אז ציר בית הנבחרים הבריטי, יצא גם הוא בנאום חריף נגד המעשה הבלתי-הוגן.
ב-1931 מימן הבארון את ייצוגה של ארץ-ישראל העברית בתערוכה עולמית של המושבות בפריז, בביתן מיוחד שנבנה בתבנית קבר רחל, ובזה הגיש עזרה רבתערך לפרסום המפעל הציוני ולרכישת אהדה לו בעולם, ופרסום זה השפיע גם לבלימת מגמת החיסול של מתנגדי ישראל בצמרת השלטון הבריטי ואסף נקודותעזרה למאבקנו על השחרור הלאומי בתקופה מאוחרת.
כשהשתלט ההיטלריזם על גרמניה ב-1933, יזם וכינס הבארון בביתו התיעצות של עסקנים ואישים רמי-עמדה - והוא אז בשנתו ה-88 - בדבר פעולות נגד דיכוי היהודים ועזרה לנפגעים ולפליטים, - והנאום שנשא באותה התיעצות היה גילוי נשגב של אדם גדול ויהודי גדול, שגם בזקנה מופלגת כזו עוד אזר כוח גופני ונפשי לעזרת עמו. באותה זקנה מופלגת עוד השתתף אישית בחנוכת בית הכנסת ליהודי מזרח אירופה שבנה בפריז (מיותר להזכיר, שכל בתי הכנסיות המרכזיים במושבות הותיקות בארץ נבנו בכספו, בהידור רב לפי ממדי זמניהם, וגם להשלמת בית-הכנסת הגדול בתל-אביב נדב סכום הראוי להתכבד).
נפטר בפריז, כ"ד בחשון תרצ"ה (2.11.34), ופקד בצואתו להעביר את עצמותיו לארץ אבות, לכשיוכשרו התנאים לכך, לגבעה נישאה בין זכרון-יעקב לבנימינה ולקבור עמו שם גם את רעיתו.
מדינת ישראל, שהוקמה על היסודות שהניח בחמישים ושלוש שנות פעולתו למען הארץ, שלחה אניתמלחמה של חיל הים הישראלי להביא ארצה ארונות הבארון ורעיתו. וכשהגיעה אנית-המלחמה "מבטח" לנמל חיפה ביום 5.4.54, קידמו את פניה 19 מטחי אש של סוללות החוף, וביום המחרת הועברו שני הארונות בהלויה מלכותית, בהשתתפות בני משפחת רוטשילד ונציגי ממשלת ישראל, ציבור האכרים ומושבות הבארון והמפעלים שיצר ושעודד בעזרתו, למנוחה באחוזת הקבר שהותקנה ברוב הדר ב"רמת הנדיב" שבין זכרון-יעקב לבנימינה, לפי תכניתו של הבארון יעקב (ג'יימס) רוט שילד, בן הנדיב. הקבר נחצב בסלע, עמוק מתחת לפני הקרקע. המיבנים במערת הקבר ובחצר שלפניה נבנו וקושטו באבנים מכל האזורים שידו הברוכה של הבארון פעלה בהם: בזלת שחורה מסביבת הכנרת, שיש מהגליל, אבני בנין מהשומרון ומהרי ירושלים. הקבר מוקף גנים ומדשאות בשטח של 90 דונם, בהם: גן ורדים, אמפיתיאטרון קטן, גן מודרג עם מפלי מים, ככר לעצרות-עם, מקומות-צל עם ספסלים, משטחי-דשא גדולים ושבילים נוחים. שטח הקבר והגנים מוקף יער טבעי המשתרע על 1500 דונם. אף הקרן הקיימת לישראל בשיתוף עם משפחת רוטשילד תטע יער גדול על שם "הנדיב הידוע".
צאצאיו: יעקב (הבארון ג'יימס רוטשילד באנגליה, ראה עליו ערך מיוחד בכרך זה), הבארון מוריס (בפריז; סופר, זמן-מה היה חבר הבית העליון הצרפתי, רחוק מבעיות יהודיות), מרים. על שמו (והמשפחה) נקראו בארץ שמות רחובות,